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必威Betway中文2023届硕士研究生发表系列高水平论文
2023-06-06 16:58  

必威Betway中文2023届硕士研究生科研工作取得丰硕成果,周涛、李梦瑶等同学先后在Chemical Engineering Journal(中科院1区期刊,IF=16.744)、Science of the Total Environment(中科院1区期刊,IF=10.753)、ACS Applied Materials & Interfaces(中科院2区期刊,IF=10.383)、ACS Sustainable Chemistry & Engineering(中科院1区期刊,IF 9.224)等化学领域的高水平SCI期刊发表论文。截止目前,2023届必威Betway中文的15名硕士研究生,共发表SCI/EI收录论文25篇,其中一区论文5篇,二区论文11篇,影响因子5.0以上共计15篇。

周涛同学先后在Chemical Engineering Journal(中科院1区期刊,IF=16.744)、ACS Applied Materials & Interfaces(中科院2区期刊,IF=10.383)和Journal of Materials Chemistry C(中科院2区期刊,IF=8.067)期刊上发表研究论文4篇。作者采用简单、经济且不需要贵金属催化剂的方法将苯腈类TADF单元嵌入非共轭大分子或聚合物侧链上,得到了一系列光、热、电等性能优异的TADF聚合物,并采用溶液法制备了红、绿、蓝电致发光器件。其中,以P4CzCN-PA作为主体,5TCzBN为发射体的绿色OLEDs实现了52.0 cd A-1和20.9 %的最大光度效率和外量子效率,可与真空沉积器件相媲美。基于新设计的封装型聚集诱导TADF聚合物,溶液处理的OLEDs对于天蓝和白色器件分别达到11.5%和13.0%的最大外量子效率,这是所报道的聚合物OLEDs中的最高效率之一。此外,作者还提出了单分子Exciplex的概念,化合物PhTRZ-CzTPA在薄膜状态下表现出与单体物理混合物相同的发射光谱,充分证明了本体异质结的可行性,刷新了Exciplex只能是混合物的认知。最后,鉴于聚合物高密的网络结构,通过引入红色掺杂剂,成功制备了首个基于聚合物TADF的柔性可弯曲OLEDs。上述合成工艺简单、性能优良的苯腈类TADF聚合物对于开发用于高性能溶液处理和柔性器件的有机发光二极管具有重要的指导意义。

基于TADF聚合物材料OLED的结构和器件发光图

(论文链接:https://doi.org/10.1016/j.cej.2022.135898https://doi.org/10.1039/D1TC05010Ahttps://doi.org/10.1039/D2TC02641D;https://doi.org/10.1021/acsami.3c02412

李梦瑶同学对比研究燃煤电厂粉煤灰、黑碳以及磁性矿物的形态、矿物学特征差异以及磁学特性,探讨黑碳与磁性矿物的结合方式,重点从分子水平研究磁性铁氧化物与黑碳之间的化学键、形态及其结合方式。结果表明在煤燃烧衍生黑碳过程中磁性矿物参与了其形成过程,对其产生具有一定的抑制作用,两者形成碳包覆磁性铁氧化物结构或发生吸附现象,通过量子化学计算也证实了两者间的化学吸附作用。这一结果将进一步了解黑碳的环境行为机制和过程,明确黑碳污染的途径和环境风险,为构建以污染源“磁性指纹”信息为特征的黑碳磁性示踪新方法提供理论基础。相关成果发表在国际权威期刊Science of the Total Environment, 872 (2023) 162059(IF=10.753)。

黑碳和磁性矿物结合机制研究思路图

(论文链接:https://doi.org/10.1016/j.scitotenv.2023.162059)

龚畅同学先后在European Polymer Journal(中科院2区期刊,IF 5.546)和ACS Sustainable Chemistry & Engineering(中科院1区TOP期刊,IF 9.224)期刊上发表研究论文2篇。作者首先报道了一种将可交换Zn2+-羧基离子交联引入商用三元乙丙橡胶体系的简便策略,制备得到EPDM-g-MAZn。所构建的可交换交联网络作为牺牲单元显著提高三元乙丙橡胶的力学性能,同时动态交联通过热压可逆断裂和重组,赋予EPDM良好的重加工和回收能力。通过在EPDM-g-MAZn中添加炭黑或甲基丙烯酸锌后,机械性能进一步提升,EPDM-g-MAZn/CB具有良好的可重加工性能,能够满足工业应用。作者随后报道了一种利用β-羟基酯交联键构筑动态交联网络结构,制备得到具有良好机械性能和优异导热性能的可重复加工ENR/BN-COOH/GO橡胶纳米复合材料的简便策略。所构建的β-羟基酯键作为动态单元显著提高界面相互作用,实现有效能量耗散,通过酯交换反应可以赋予ENR可重加工能力,同时使其导热性能显著提升。在橡胶基体中构建动态交联键的策略被证实在可回收橡胶的工业应用领域中具有潜在利用价值。

EPDM-g-MAZn重复加工及EPDM-g-MAZn/ZDMA交联网络示意图

ENR/BN-COOH/GO重复加工及热传递模型示意图

(论文链接:https://doi.org/10.1016/j.eurpolymj.2022.111339

许德鑫同学相关研究成果以“The generation mechanism of CO and CO2 in coal spontaneous combustion by mathematical statistical and other methods”为题在国际著名期刊《Fuel》(中科院I区,IF 8.035)上发表。

煤自燃严重威胁煤炭开采、运输和利用,不仅会造成煤矿安全事故、形成资源浪费,还带来了生态破坏、环境污染等诸多问题,揭示煤自燃机理可以为其防治提供理论依据。煤中的含氧官能团、烷基侧链是促进煤自燃进程必不可少的活性基团,煤自燃重要指标性气体CO、CO2的生成与活性基团变化息息相关,研究煤中含氧官能团、烷基侧链与氧反应机制,探究煤中活性基团含量与指标性气体CO、CO2浓度之间相互变化关系对揭示煤自燃复杂机理具有重要意义,然而目前该方面的研究尚不够不深入,针对煤自燃过程中指标性气体CO、CO2的产生机制学者间亦存在较大争议。

作者采用主成分分析(PCA)、Pearson线性分析与傅里叶红外光谱分析相结合的方法,对不同变质程度煤,在低温氧化过程中三种活性官能团-CH3、-C=O、-COOH相对含量,与CO、CO2产生规律的相关性进行研究,结果表明不同变质程度煤CO、CO2生成机制亦不相同。其中低变质程度煤产生的CO、CO2主要源于固有,以及次生烷基侧链不断形成和持续氧化;中等变质程度煤主要源于含氧官能团的氧化;对于高变质程度煤CO主要源于煤中烷基侧链氧化生成羰基,羰基断裂后所形成,少部分源于煤-氧自由基反应。而CO2来源则较为复杂。最后文章还通过量子化学计算方法对C=O·与·OH自由基反应机理进行研究,结果表明该自由基反应在一定条件下即可自发进行,并放出一定的热量,从而对煤自燃过程起到积极促进作用。文章系统地研究了煤中含氧官能团、烷基侧链与氧反应机制,探究煤中活性基团含量与指标性气体CO、CO2浓度之间相互变化关系,其研究成果对揭示煤自燃复杂机理具有重要意义。

煤样低温氧化过程中释放出CO、CO2机理

(论文链接:https://doi.org/10.1016/j.fuel.2023.128747



朱涛同学在Applied Surface Science(中科院1区期刊,IF=7.392)报道了一种季铵盐水杨醛希夫碱侧链聚合物接枝的磁性吸附剂Fe3O4@SiO2-PAP,该材料通过表面引发可逆加成-断裂链转移聚合方法,将结构规整的聚合物链接枝到磁性Fe3O4纳米粒子表面,具有良好的水分散性和磁力回收性能。通过系统的吸附实验,发现Fe3O4@SiO2-PAP对Cu2+的吸附容量为59.98 mg/g,吸附过程自发进行,符合Langmuir等温模型和拟二级动力学模型,属于受化学控制的单分子层吸附。同时,Fe3O4@SiO2-PAP对Cu2+具有荧光猝灭响应,且具有较高的选择性和灵敏度,在其它金属离子存在时并不影响对Cu2+的识别,通过Lineweaver Burk模型和Stern-Volmer模型分析,发现猝灭属于静态猝灭,对Cu2+的检测限为8.0 µg/L。最后通过理论计算分析,证实了Fe3O4@SiO2-PAP用于Cu2+去除和检测的可行性。

Fe3O4@SiO2-PAP的合成示意图

(论文链接:https://doi.org/10.1016/j.apsusc.2022.155632


孙浩同学在Applied Clay Science(二区,影响因子5.91)期刊上报道了用于Heck偶联反应的负载Pd纳米粒子非均相催化剂。作者巧妙地设计“静电负载→原位还原→纳米片重组”合成路线,平均粒径为3.27 nm Pd纳米粒子均匀负载于LDH纳米片上,构建新型贵金属纳米粒子固载层状纳米复合材料。Pd@LDH催化体系对碘苯和丙烯酸甲酯的偶联反应,呈现出优异的催化活性,30 min内能实现92%转化率,对应的TOF高达4180 h-1。复合材料具有良好的稳定性,循环使用五次后能保持90%以上的初始催化活性。密度泛函理论(DFT)计算证明碱性LDH主体为锚定的Pd(0)物种提供了足够的电子密度以促进催化反应进行。

Pd@MgAl-LDH复合材料的制备示意图

(论文链接:https://doi.org/10.1016/j.clay.2022.106765

曹彤彤同学在Microchemical Journal(中科院2区期刊,IF 5.304)期刊中报道了一种多氟偶氮苯/铌酸盐复合材料,用于电化学检测抗坏血酸和多巴胺。采用客体-客体交换法将多氟偶氮苯衍生物C3F7-azo+Br-嵌入二维层状材料KNb3O8中,合成C3F7-azo+-Nb3O8复合材料,再探索其在电化学传感器中的应用。复合后得到的纳米材料的电子转移能力有了很大的提高,对抗坏血酸和多巴胺具有良好的电化学氧化性能。此外,C3F7-azo+-Nb3O8/GCE还具有良好的长期稳定性和抗干扰能力。对C3F7-azo+-Nb3O8/GCE进行实际样品分析时,其检测灵敏度和准确度都比较高。

C3F7-azo+-Nb3O8纳米复合材料的制备流程示意图以及在抗坏血酸和多巴胺检测中的应用

(论文链接:https://doi.org/10.1016/j.microc.2022.107422

董霆同学在Toxins(中科院2区期刊,IF 5.075)期刊上报道了环境因素对玉米穗腐病病原菌-藤仓镰刀菌复合群(Fusarium fujikuroi species complex, FFSC)生长、毒素合成以及基因表达的影响,揭示了aw和温度显著影响FFSC所有种的生长,在30 ℃和0.99 aw条件下,FFSC所有菌株的生长速率和生物量都达到了最大值,并随着这两个因素的降低而降低。水分活度在0.98和0.99的条件下有利于毒素的积累,但不同菌株中各种非生物因素的交互作用对真菌毒素水平的影响不同。除了F. verticillioides剩余菌株都能够合成镰刀菌酸(FA),伏马毒素(FB)是部分菌株(F. fujikuroi,F. proliferatum和F. verticillioides)的主要代谢产物。FA和FB1的最大合成量通常在20~25 ℃条件下;串珠镰刀菌素(MON)仅在F. andiyazi和F. fujikuroi中检测到,前者在20 ℃的条件下能产生高浓度的MON。镰刀菌生物合成基因在环境条件下的表达谱存在较大差异,表明这些基因可能具有菌株特异性。FB1浓度与FUM1表达量呈正相关,而FUB8和FUB12与FA产量的相关性在F. andiyazi、F. ujikuroi和F. subglutinans中也能观察到类似的结果。这项研究为进一步开展玉米穗腐病相关研究提供基础信息,为综合治理提供理论基础和科学依据。

(论文链接:https://www.mdpi.com/2072-6651/15/4/260

以上研究成果均以必威体育官网为第一完成单位,研究生本人为第一作者或导师第一,研究生为第二作者发表。

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